Effect of interlayer cations on montmorillonite swelling; Comparison between molecular dynamic simulations and experiments

四辻 健治*; 舘 幸男; 佐久間 博*; 河村 雄行*

Applied Clay Science, 204, p.106034_1 - 106034_13, 2021/04

https://doi.org/10.1016/j.clay.2021.106034

This study investigated swelling behaviors of montmorillonite with interlayer cations including monovalent Na, K and Cs, and divalent Ca and Sr by molecular dynamics simulations and experimental measurements coupling X-ray diffraction and water vapor adsorption. The comparative analysis provides a consistent picture of the swelling mechanisms of montmorillonite and their dependence on the interlayer cations. From comparative analysis of the effects of the interlayer cations, the main factor affecting the swelling behaviors of montmorillonite with monovalent and divalent interlayer cations seems to be the hydration free energy of the interlayer cations. The crystalline swelling ability and the saturated water contents in the interlayer of montmorillonite can be correlated to the hydration free energy of each interlayer cations. The additional key factor is the preference of outer- or inner-sphere complex of interlayer cations and resulting cations distributions in the interlayer space. This effect has a significant impact in the case of monovalent cations, resulting different swelling behaviors between outer-sphere Na and inner-sphere K and Cs.

The Effect of base irradiation on failure behaviors of UO and chromia-alumina additive fuels under simulated reactivity-initiated accidents; A Comparative analysis with FEMAXI-8

宇田川 豊; 三原 武; 谷口 良徳; 垣内 一雄; 天谷 政樹

Annals of Nuclear Energy, 139, p.107268_1 - 107268_9, 2020/05

AA2019-0372.pdf:0.81MB

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2019.107268

This paper reports a computer-code analysis on the base-irradiation behavior of the chromia-and-alumina-doped BWR rod irradiated to 64 GWd/t in Oskarshamn-3, Sweden, and subjected to the reactivity-initiated-accident (RIA) test OS-1, which resulted in a fuel failure due to pellet-cladding mechanical interaction (PCMI) at the lowest fuel-enthalpy increase in all the BWR tests ever performed. The inverse calculation which utilized post-irradiation examination data as its constraint conditions revealed that the OS-1 rod had very likely experienced more intense PCMI loading due to higher swelling rate during base irradiation than other BWR rods subjected to previous RIA tests and thus had been prone to experience enhanced radial-hydride formation. The significant difference in the cladding hoop-stress more than 50 MPa discriminates the OS-1 rod from other BWR rods and supports the interpretation that enhanced radial-hydrides formation differentiated the PCMI-failure behavior observed in the test OS-1 from the previous BWR-fuel tests.

分子動力学法によるモンモリロナイト層間中の水とイオンの物性評価; 拡散モデルへの反映

四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*

粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00

https://doi.org/10.11362/jcssjnendokagaku.58.1_8

分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。

Swelling of radiation-cured polymer precursor powder for silicon carbide by pyrolysis

武山 昭憲; 出崎 亮; 杉本 雅樹; 吉川 正人

Journal of Asian Ceramic Societies (Internet), 3(4), p.402 - 406, 2015/12

https://doi.org/10.1016/j.jascer.2015.08.003

Ceramic yield, density, volume change and pore size distribution were measured for radiation- and thermally cured (poly carbo silan) PCS powder when they were pyrolyzed in the temperature ranges between 673 and 973 K. Higher ceramic yield was obtained for radiation-cured powder due to smaller amount of evolved gas. Temperature dependence of volume change and the total pore volume show the formation and disappearance of pores in the powders were determined by the volume shrinkage and evolution of decomposed gases. Volume shrinkage narrowed the pore size distribution for radiation-cured powder. For thermally cured powder, the narrowing of size distribution was disturbed by aggregated pores. Smaller amount of evolved gas from radiation-cured powder relative to thermally cured powder prevented the aggregation of pores and provided the narrow size distribution.

ワンススルー型微小試料密度測定装置の開発

小野澤 淳; 串田 輝雄; 金澤 浩之

JAERI-Tech 2004-061, 39 Pages, 2004/11

JAERI-Tech-2004-061.pdf:8.64MB

照射済み燃料に生じるスエリング(体積膨張)は、照射による核分裂生成物(FP)のペレット内への蓄積によって発生する。スエリング率は、照射中の中性子束密度に依存するため、ペレットの中心部と外周部ではその値が大きく異なる。これらを詳細に比較するためには、ペレットから採取した幾つかの微小試料(数mgから数十mg)の密度を正確に測定する必要があるが、原研・燃料試験施設における現有の放射性試料対応型密度測定装置では、微小試料の密度を高精度で測定するのは困難である。このような背景のもとに、高い放射能を有する微小な試料の密度を、遠隔操作によって高精度かつ容易に測定を可能とするワンススルー型微小試料密度測定装置を開発した。本開発では、31tmmの試料における密度値1%TD以下,標準偏差0.05以内を目標精度とした。形状,重量,密度の異なる金属標準試料及びセラミック標準試料を用いた種々の特性試験の結果において、当該装置に期待される十分な性能を有することが確認できた。また、可動部をモーター駆動することにより測定にかかわる一連の流れを自動化し、遠隔操作にて容易に密度測定が可能となった。今後、本装置をホットセル内に設置する予定である。

Analysis of mechanical load on cladding induced by fuel swelling during power ramp in high burn-up rod by fuel performance code FEMAXI-6

鈴木 元衛; 上塚 寛; 斎藤 裕明*

Nuclear Engineering and Design, 229(1), p.1 - 14, 2004/04

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2003.11.017

高燃焼BWR燃料棒における燃料スエリングによる被覆管への機械的負荷を燃料ふるまいコードFEMAXI-6によって解析した。このコードは有限要素法をもちいて軽水炉燃料の通常運転及び過渡(事故ではなく)条件における燃料ふるまいを解析するために開発された。高燃焼度燃料の出力ランプにおいては、即発的なペレットスエリングは定常速度のスエリングモデルから予測されるレベルを有意なほど超え、被覆管に周方向の大きな歪みを与えることがある。この現象をFPガスバブル成長を考慮に入れた新しいスエリングモデルによってシミュレートし、この新モデルが、照射後試験データと比較して、被覆管の直径拡大の満足すべき予測を与えることを見いだした。このバブル成長モデルはバブルサイズ,表面張力,内圧とバブルに働く外圧との間の平衡関係を仮定し、バブルサイズの決定計算とFPガス原子の拡散方程式との連立解を求める。さらに、コードに組み込まれた、ペレットの外面と被覆管内面に強固な機械的結合を想定するボンディングモデルにより、ランプ時における被覆管の二軸応力状態が予測された。

Analysis of MOX fuel behavior in reduced-moderation water reactor by fuel performance code FEMAXI-RM

鈴木 元衛; 斎藤 裕明*; 岩村 公道

Nuclear Engineering and Design, 227(1), p.19 - 27, 2004/01

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2003.08.001

低減速スペクトル炉の31%-Pu MOX燃料の熱的,機械的ふるまいに関する成立性を評価するため、106GWd/tHMまで照射されると仮定した1本の燃料棒の解析を、FEMAXI-6コードの拡張バージョンであるFEMAXI-RMコードによって行った。解析においては、燃料棒の設計仕様と照射条件が入力され、MOX及びUO燃料における入手可能な物性値とモデルが相補的に利用された。計算の結果、FPガス放出率は数10%であるが、燃料棒内圧は冷却材圧力を越えず、燃料最高中心温度は2400Kとなった。また、ペレットスエリングによって生じた被覆管の直径増大は1%歪み以内であった。これらより、燃料棒の健全性は照射期間中保持されることが示された。しかし、MOX燃料の実際のスエリングふるまいは今後詳細に研究される必要がある。

Irradiation behavior of rock-like oxide fuels

山下 利之; 蔵本 賢一; 白数 訓子; 中野 佳洋; 秋江 拓志; 長島 久雄; 木村 康彦; 大道 敏彦*

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.126 - 132, 2003/07

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(03)00178-8

岩石型燃料の照射安定性を調べるために、2回の照射試験を実施した。最初の試験ではディスク型燃料を、2回目はペレット型燃料を用いた。スエリング,ガス放出率及び相変化を、パンクチャー試験,被覆管外径測定並びに金相試験により調べた。イットリア安定化ジルコニア(YSZ)単相型燃料は、低いガス放出率(3%以下)、無視しうるスエリング及び組織変化など、優れた照射挙動を示した。粒子分散型燃料は、粉末混合型燃料と比べ、スエリングは小さいが高いガス放出率を示した。本照射試験において、スピネルの分解と引き続く組織変化が初めて観察され、これは1700K以上で発生すると考えられる。スピネルマトリクス燃料のガス放出率は、燃料最高温度を1700K以下にすることで、コランダム型燃料と同等までに低減できると考えられる。スピネルマトリクスの照射損傷領域は、YSZ球表面に限定されていることがわかった。

Development of fuel performance code FEMAXI-6 and analysis of mechanical loading on cladding during power ramp for high burn-up fuel rod

鈴木 元衛; 上塚 寛

IAEA-TECDOC-CD-1345 (CD-ROM), p.217 - 238, 2003/03

http://www-pub.iaea.org/MTCD/Publications/PDF/te_1345_web/attention.pdf

軽水炉燃料の通常時及び過渡時のふるまい解析のためのコードFEMAXI-6を開発した。このコードは有限要素法の力学解析を用い、高燃焼燃料の様々な現象のモデルを持つ。本研究では、高燃焼BWR燃料のスエリングによるPCMIを解析した。出力ランプ時には大きなスエリングが生じ、被覆管の大きな直径増大をもたらすが、この現象をFPガスバブルの成長による新しいモデルを適用して解析した。その結果、実測値にほぼ等しい被覆管の直径増加を再現することに成功した。このバブル成長モデルはバブルサイズと外圧の間のバランスを仮定した平衡論モデルであり、FPガスの拡散、放出の計算と連成している。また本コードは、ペレットと被覆管のボンディングモデルを持ち、このモデルによって高燃焼燃料はランプ時のペレットスタックスエリングによって被覆管の軸方向の応力が発生して、被覆管は周方向及び軸方向の2軸引張り応力状態になることを見出した。

Irradiation effects on thermal expansion of SiC/SiC composite materials

石原 正博; 馬場 信一; 星屋 泰二; 四竈 樹男*

Journal of Nuclear Materials, 307-311(Part2), p.1168 - 1172, 2002/12

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(02)01056-5

SiC繊維強化SiC複合材料,SiC粒子強化SiC複合材料及び多結晶SiCを573K,673K及び843Kの温度で1.810m(E1MeV)の照射を行った。照射後、室温での照射誘起寸法変化及び室温から1673Kまでの熱膨張率を測定した。その結果、照射誘起寸法変化については、(1)SiC粒子強化SiC複合材料及び多結晶SiCでは、照射により生成される点欠陥に起因して、照射とともに膨張すること、さらにこの値は多くのSiC材料や単結晶で測定されたものとほぼ同様の値であること,(2)繊維強化SiC複合材料複合では、結晶性の悪い繊維の照射誘起寸法収縮の影響を受け収縮すること、熱膨張率については、高温での測定による照射損傷の回復が認められ、たとえばこれにより照射温度の予測がおおむね可能であることが明らかとなった。